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Thèses Soutenues

  Titre de la thèse
Elaboration de films catalytiques Co‐alumine par dépôt électrophorétique pour l'hydrolyse du NaBH4. Développement du procédé dans une perspective de valorisation d'argiles naturelles du Liban comme supports de catalyseurs
     
  Auteur(s) Rita Gerges CHAMOUN
     
  Laboratoires

Laboratoire des multimatériaux et interfaces LMI- UMR5615, CNRS Université Claude-Bernard, Lyon 1- 43 boulevard du 11 Novembre 1918, F-69622 Villeurbanne Cedex, France.
Laboratoire de physique appliquée LPA - Université Libanaise - Faculté des sciences 2 - Fanar – POBox 90656 Jdeidet, Liban.

     
  Thèse en cotutelle L'Ecole Doctorale des Sciences et de Technologie
(Université Libanaise)
ET
L'Ecole Doctorale de Chimie, Procédés, Environnement
(Université Claude Bernard Lyon 1)
     
  Binder1.pdf
     
  Titre Elaboration de films catalytiques Co‐alumine par dépôt électrophorétique pour l'hydrolyse du NaBH4. Développement du procédé dans une perspective de valorisation d'argiles naturelles du Liban comme supports de catalyseurs
     
  Titre en englais
 
Catalytic films of Co- alumina by electrophoretic deposition for NaBH4 hydrolysis. Process developed using lebanese natural clay as catalytic support.
     
  Date de soutenance

29 Septembre 2010

     
  Résumé

L’hydrolyse spontanée du NaBH4 en milieu aqueux est une réaction lente nécessitant l’emploi d’un catalyseur pour l’accélérer. Nous présentons ici l’élaboration de catalyseurs Co supporté sur αAl2O3 mis en forme de films, plus appropriés pour des applications nécessitant un démarrage/arrêt à la demande de la génération d’H2. Les films sont déposés sur un substrat Cu par dépôt électrophorétique (DEP). Par ailleurs, des catalyseurs Co supporté sur différentes argiles naturelles (Kaolinite, Illite-A et Illite-B) en provenance du Liban ont été élaborés.
Le Co a été déposé sur αAl2O3 par six voies différentes : 1. Imprégnation de Co sur film aAl2O3 ; 2. Précipitation de Co sur film αAl2O3; 3. Electrodéposition du Co sur film αAl2O3; 4. Codéposition du Co et de αAl2O3; 5. Codéposition de nanoparticules de Co et de αAl2O3 et 6. DEP de Co-αAl2O3. La voie 6 est la meilleure pour l’élaboration des films 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-αAl2O3. Ces films (homogènes) et les catalyseurs Co-αAl2O3 ont été comparés pour leur réactivité et l’étude cinétique a donné des énergies apparentes d’activation identiques: 51.3 et 52.7 kJ mol-1, respectivement.
Ensuite, des catalyseurs de 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-argile ont été élaborés selon le même procédé que celui de Co-αAl2O3. Ces catalyseurs ont montré une réactivité pour l’hydrolyse du NaBH4, donnant notamment des énergies apparentes d’activation de 58.8, 51.5 et 58.1 kJ mol-1 pour 15 mass.% Co-Kaolinite, (Illite-A) et (Illite-B) respectivement. De plus, des films homogènes de 1, 5, 10 et 15 mass.% Co-Kaolinite ont été déposés avec succès sur Inox par DEP. Cette étude a montré le potentiel de ces argiles naturelles comme supports de catalyseur.

     
  Résumé en anglais

NaBH4 hydrolysis is slow in aqueous medium but it can be accelerated by addition of a metal catalyst. In this work, catalytic films of Co supported over αAl2O3 have been synthesized since they are more convenient for applications requiring on demand H2 generation. Co-αAl2O3 films were deposited on Cu plates by electrophoretic deposition method (EPD). Furthermore, catalysts of Co supported over different types of natural clay (Kaolinite, Illite-A and Illite-B) provided from Lebanon were also synthesized.

Co was deposited over αAl2O3 following six routes: 1. αAl2O3 film impregnation; 2. Co precipitation over αAl2O3 film; 3. Co electrodeposition over αAl2O3 film; 4. Coelectrodeposition of Co from CoCl2 and αAl2O3; 5. Coelectrodeposition of Co nanoparticles and αAl2O3 and6. EPD of Co-αAl2O3. Route 6 was found to be the best for the fabrication of homogeneous films of 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-αAl2O3. A comparative study of the reactivity of Co-αAl2O3 films and powder catalysts was done and the kinetic study gave similar apparent activation energies: i.e. 51.3 and 52.7 kJ mol-1, respectively.

Co was supported over clays with the same method used for Co-αAl2O3. 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-clay catalysts were tested in the hydrolysis reaction and the apparent activation energies obtained were as follows: 58.8, 51.5 and 58.1 kJ mol-1 for 15 wt.% Co-Kaolinite, (Illite-A) and (Illite-B), respectively. Homogeneous films of 1, 5, 10 and 15 wt.% Co-Kaolinite were successfully deposited over stainless steel substrate by EPD. To conclude, this work shows that natural clays can be used as potential supports for Co catalysts in hydrolysis of NaBH4.

     
  Organisme de delivrance L'UNIVERSITE LIBANAISE
ET
L'UNIVERSITE CLAUDE BERNARD - LYON 1
     
  Ecole doctorale L'Ecole Doctorale des Sciences et de Technologie
ET
L'Ecole Doctorale de Chimie, Procédés, Environnement
     
  Langue Francais
     
  Directeur de thèse
 
Pr. Antonio KHOURY
Pr. Philippe MIELE
     
  Composition du Jury Président : Z.SAAD, Membres : A.KHOURY, P.MIELE, F.GARIN, M.EL-KORK, Y.ZAATAR, U.DEMIRCI.
     
  Mots clés αAl2O3, alumine, argile, borohydrure de sodium, catalyse hétérogène, catalyseur, Co, dépôt électrophorétique, film, H2, hydrogène, hydrolyse, Liban, NaBH4.
     
  Mots clés en anglais αAl2O3, alumina, catalyst, clay, Co, electrophoretic deposition, film, heterogeneous catalysis, hydrogen, hydrolysis, Lebanon, NaBH4, Sodium borohydride.